甲烷氧化偶聯(lián)制烯烴實現(xiàn)低溫催化
華東師范大學路勇課題組在低溫甲烷氧化偶聯(lián)(OCM)制取烯烴研究上取得重要進展。相關成果日前發(fā)表于《科學進展》雜志。
據介紹，目前通過非石油資源經由合成氣間接合成低碳烯烴的研究接連取得突破性進展，但間接合成流程長以及合成氣造氣高溫、高能耗和高物耗也是不爭的事實。因此，甲烷的直接轉化一直是科學家孜孜以求的理想路徑，但極富挑戰(zhàn)性。
研究人員受“甲烷低溫電化學氧化制甲醇”等研究的啟發(fā)，推斷有效降低氧氣分子活化溫度可能是開啟通向低溫OCM反應之門的“鑰匙”。他們由此提出了“低溫化學循環(huán)活化氧氣分子以驅動低溫OCM反應”的新思路，目標性地選取在低溫下能同MnxOy形成化合物的二氧化鈦助劑，對相關材料進行了改性，使反應溫度由原來的800℃～900℃大幅降至650℃后，仍獲得了20%以上的甲烷轉化率和60%以上的產物選擇性。
同時，該低溫化學循環(huán)與鎢酸鈉產生協(xié)同催化作用，實現(xiàn)了目標產物的高選擇性調控。研究人員還提出了催化劑晶格氧轉化速率閾值的判據，即無論在何種反應溫度下，只要催化劑晶格氧轉化速率能達到閾值及以上，該催化劑便具有良好的催化性能。另外，該催化劑穩(wěn)定性良好，在720℃下穩(wěn)定運行500小時無失活跡象。同時，甲烷轉化率和乙烯等產物選擇性始終保持在26%和76%以上。
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